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采用共沉淀法制備兩個(gè)銅基復(fù)合氧化物Cu-ZnO-La2O3-Al2O3(CZLA)和Cu-ZnO-TiO2-Al2O3(CZTA),用于催化乙醇脫氫氨化合成乙腈。對(duì)CZLA和CZTA進(jìn)行H2-TPR、SEM、XRD、BET分析與表征。分別考察了不同反應(yīng)溫度下CZLA和CZTA催化乙醇氨化脫氫合成乙腈反應(yīng)的活性和選擇性。結(jié)果表明:CZLA和CZTA都可有效催化乙醇脫氫氨化合成乙腈,并且在270-300℃催化活性較高,310℃以后催化活性呈下降趨勢(shì)。CZLA中的活性組分結(jié)晶度低、分散度高、顆粒細(xì)、比表面積大及復(fù)合組分間作用強(qiáng),從而使CZLA較CZTA具有更高的活性和熱穩(wěn)定性。在CZLA催化作用下,控制乙醇液相進(jìn)料空速為0.25h-1,氨與乙醇進(jìn)料物質(zhì)的量比為(4-5)∶1,于280-290℃連續(xù)反應(yīng)21d后,乙醇轉(zhuǎn)化率由第1d的97.7%下降為83.1%、乙腈選擇性由第1d的98.3%下降為90.2%。
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以乙醇胺(MEA)為原料,以脫鋁絲光沸石分子篩為催化劑,采用氣固相常壓催化合成哌嗪。以氣相色譜內(nèi)標(biāo)法進(jìn)行定量分析,考察反應(yīng)溫度、n(MEA)∶n(NH3)、質(zhì)量空速、含水質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)反應(yīng)的影響,確定了哌嗪合成的最佳條件:反應(yīng)溫度為340℃,n(MEA)∶n(NH3)=1∶0.7,質(zhì)量空速為0.3554 h-1,含水質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%時(shí),哌嗪轉(zhuǎn)化率為70%,收率為16%,選擇性為25%。
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